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Al interior del fondo la documentación está dividida en Autógrafos y Otros documentos.

La primera división se compone de alrededor de cinco mil (5.000) piezas documentales, que reúnen unas dos mil (2.500) quinientas firmas de personalidades americanas y europeas. La mayoría de los documentos corresponden al territorio del Virreinato del Río de la Plata y de las Provincias Unidas del Río de la Plata y de otros países americanos. Al mismo tiempo, hay documentos firmados por personalidades europeas. El documento original más antiguo está fechado en 1554, mientras que el más moderno data de 1904.

Este agrupamiento conserva correspondencia, concesiones de premios, escritos, esquelas, comunicaciones, informes, poderes, solicitudes, expedientes y oficios religiosos, comerciales, judiciales y administrativos. Existe, también, una gran parte de correspondencia mantenida a fines del siglo pasado por los escritores y editores latinoamericanos. Algunos de los escritos están acompañados por impresos bibliográficos o necrológicos, por anotaciones de Casavalle o por retratos.

En la división Otros Documentos, la pieza más antigua está fechada en el año 1600 y el documento más moderno data de 1895. La documentación corresponde, en su mayoría, al territorio de Buenos Aires y Uruguay. En esta división se conservan correspondencias, oficios, cuentas, cuadernos, guías de cabotaje, recibos, diarios de viaje, notas, expedientes, reales provisiones, escritos, informes, nombramientos, certificaciones, solicitudes de pensiones civiles y militares, composiciones poéticas, cartas pastorales, novenas, homilías y oraciones del período colonial, periódicos, mensajes gubernamentales, discursos, proclamas y proyectos de leyes del período independiente. Finalmente, entre los libros manuscritos se cuentan obras de contenido religioso y jurídico de los siglos XVIII y XIX y dos índices de publicaciones de autoría de Casavalle.