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Al interior del fondo la documentación está dividida en Autógrafos y Otros documentos.

La primera división se compone de alrededor de cinco mil (5.000) piezas documentales, que reúnen unas dos mil (2.500) quinientas firmas de personalidades americanas y europeas. La mayoría de los documentos corresponden al territorio del Virreinato del Río de la Plata y de las Provincias Unidas del Río de la Plata y de otros países americanos. Al mismo tiempo, hay documentos firmados por personalidades europeas. El documento original más antiguo está fechado en 1554, mientras que el más moderno data de 1904.

Este agrupamiento conserva correspondencia, concesiones de premios, escritos, esquelas, comunicaciones, informes, poderes, solicitudes, expedientes y oficios religiosos, comerciales, judiciales y administrativos. Existe, también, una gran parte de correspondencia mantenida a fines del siglo pasado por los escritores y editores latinoamericanos. Algunos de los escritos están acompañados por impresos bibliográficos o necrológicos, por anotaciones de Casavalle o por retratos.

En la división Otros Documentos, la pieza más antigua está fechada en el año 1600 y el documento más moderno data de 1895. La documentación corresponde, en su mayoría, al territorio de Buenos Aires y Uruguay. En esta división se conservan correspondencias, oficios, cuentas, cuadernos, guías de cabotaje, recibos, diarios de viaje, notas, expedientes, reales provisiones, escritos, informes, nombramientos, certificaciones, solicitudes de pensiones civiles y militares, composiciones poéticas, cartas pastorales, novenas, homilías y oraciones del período colonial, periódicos, mensajes gubernamentales, discursos, proclamas y proyectos de leyes del período independiente. Finalmente, entre los libros manuscritos se cuentan obras de contenido religioso y jurídico de los siglos XVIII y XIX y dos índices de publicaciones de autoría de Casavalle.

Esta colección está integrada por las copias de documentos del Record Public Office, de la Biblioteca de Londres, del Departamento de Manuscritos del Museo Británico y de archivos particulares del Reino Unido, obtenidas por Carlos Roberts durante el viaje que realizó entre 1928 y 1930.

Entre los papeles se conservan documentos con información de las invasiones inglesas al Río de la Plata de 1806 y 1807, informes posteriores a la Revolución de 1810, relaciones con el Reino Unido, cartas personales; instrucciones oficiales; documentos políticos y comerciales, correspondencia y comunicaciones de militares y funcionarios, tanto del Virreinato del Río de la Plata como de la Primera Junta de Gobierno, dirigidas a los representantes del Reino Unido.

También se encuentran documentos originales de personalidades como Juan Martín de Pueyrredón y Santiago de Liniers y de instituciones como el Cabildo de Buenos Aires y el Consulado.

La documentación se compone de seis diplomas de nombramientos militares del productor entre 1865 y 1880 y un diploma de 1881 relativo al otorgamiento de una medalla de honor en premio a sus servicios.

El fondo conserva los apuntes que tomó Díaz como Comandante de la Campaña de la División Oriental en el Ejército Aliado de Sud-América. Además, se encuentra correspondencia, una proclama de Justo José de Urquiza y un plano con los movimientos de las divisiones brasileñas, orientales y argentinas.

El fondo contiene documentación particular y oficial como, por ejemplo, su certificado de bautismo, nombramientos para ejercer diversos cargos públicos, los títulos honoríficos otorgados por el Rey de Italia y el Emperador de Alemania, correspondencia mecanografiada y manuscrita, telegramas, folletos, impresos, fotos, dibujos, trascripción de discursos mecanografiados e impresos, artículos, proyectos de construcción de un acuario y recortes periodísticos sobre sus actividades y sus honras póstumas.

Además, hay un título perteneciente al cacique Basilio Nahuelquir por el que se le reconoce la propiedad de unas tierras en Chubut, y papeles informando sobre las gestiones de Onelli y su esposa para la restitución de estos territorios a los indígenas.

El fondo está compuesto por diecinueve unidades de conservación con aproximadamente ocho mil unidades documentales entre manuscritas y mecanografiadas. Están los índice de adherentes y las actas manuscritas (con sus respectivas versiones taquigráficas), recibos, libros de caja y comprobantes de pago, correspondencia entre presidente, vocales y concursantes, el llamado a concurso, junto a las entrevistas a los postulantes, las muestras de bocetos, reproducciones del grupo escultórico y los resultados del procedimiento de selección, documentos acerca de la construcción del monumento, discusiones sobre aspectos materiales y técnicos de la obra, invitaciones, recortes periodísticos y discursos, y un ejemplar de la Memoria Anual de 1911.

El fondo contiene correspondencia comercial y particular del productor, también recibos, oficios, libranzas, juicios referida a sus operaciones mercantiles con diversas ciudades americanas y españolas.

La documentación que integra el fondo se compone, en una gran mayoría, de correspondencia de índole personal y de las funciones del creador como diplomático. Se conservan partes consulares, proyectos entre legaciones, memorandos, manifiestos, proclamas, y documentación sobre redes telegráficas. Contiene recortes periodísticos, sobre todo, de los homenajes póstumos que se le tributaron Enrique B. Moreno en el primer centenario de su nacimiento.

El fondo Enrique Stein abarca cuarenta y nueve años, entre 1868 y 1917. Contiene correspondencia firmada, entre otros, por Dardo Rocha, Miguel Rojas, Guillermo White, Carlos Casares, Estanislao Zeballos, Adolfo P. Carranza, Eduardo Wilde y Julio A. Roca. También conserva tarjetas; invitaciones y diversas notas de funcionarios políticos; documentación personal del productor, como boletos de compra de propiedades y terrenos; y los nombramientos para sus cargos de profesor de dibujo en el Colegio Nacional y en la Escuela Naval, y como miembro de la Comisión de la Exposición Internacional de París de 1889. Por último, guarda algunos escritos de su autoría como, por ejemplo, un breve relato autobiográfico.

El contiene documentos sobre los reclutamientos llevados a cabo por el Ejército en 1812, los comentarios de José Rondeau sobre la derrota de Cotagaita, las instrucciones de Francisco Antonio Ocampo sobre la conducción de españoles a Jujuy, cartas de Gervasio Antonio Posadas a Guillermo Brown sobre las tropas y la oficialidad a su mando, constancias de sueldos percibidos por los oficiales prisioneros del ejército de Lima en 1814, información sobre el estado de las fuerzas españolas, situación del Ejército del Norte y provisión de caballadas. A su vez, conserva pagarés y otra documentación producida por el Tribunal Mayor y Real Audiencia de Cuentas. Finalmente, incluye documentos de la guerra en Montevideo, una proclama a los habitantes de Potosí y Charcas, un borrador de artículos en torno a la figura del presidente paraguayo Gaspar Rodríguez de Francia y algunos croquis de Buenos Aires.