El fondo está integrado por veinticuatro (24) unidades de conservación de alrededor de catorce mil (14.000) piezas fechadas entre 1735 y 1931, aunque la mayoría de la documentación comprende el período 1864 y 1925. La documentación anterior a 1864 corresponde a antecedentes familiares (cuyos originales se encuentran en el Archivo General de Indias, Archivo de Simancas y Archivo Histórico Nacional de España) y las posteriores a 1925 están vinculadas con su nieto Carlos Aubone Garmendia.
En los documentos se encuentra su foja de servicios, que incluye una sucesión de empleos civiles y militares, correspondencia recibida y enviada con personalidades de la época, por ejemplo Ignacio Hamilton Fotheringham, mucha de ella con personalidades del quehacer político, cultural, literario y artístico. El fondo contiene, además, borradores, tarjetas, balances, inventarios, listas de casamiento, invitaciones a agasajos y eventos, recortes periodísticos, escrituras, testimonios, discursos, impresos, y bosquejos y caricaturas realizadas por el mismo Garmendia.
Entre la documentación que remite a su vida privada hay copias de documentos genealógicos y heráldicos vinculados a las familias de los adelantados Ortiz de Zarate y Torres de Vera y Aragón, de quienes era descendiente; remisión de medallas; formularios de suscripción a revistas científicas y literarias; escritos sobre la Guerra de la Triple Alianza; tasaciones, alquileres, compraventas y escrituraciones; premio de tierras recibido por su actuación en la campaña contra los indios y cartas intercambiadas con su padre, de quien también se conserva la testamentaría y una tasación de bienes inmuebles.
Hay pedidos y recomendaciones, altas y bajas de comisarios, despachos de inteligencia entre los diversos cuarteles, solicitudes de liberación de condenados por delitos excarcelables, denuncias por intimidación, telegramas, cobro de alquileres y memorandos. También se encuentran actas y resoluciones del Comité Electoral del Partido Autonomista e información acerca de su viaje a Bélgica.
Además, contiene pruebas de imprenta, correcciones, apuntes para sus obras y un libro sobre genealogías familiares editado por la Casa Kraft en 1892. También guarda documentación acerca de su membresía en distintas comisiones y sobre las distinciones que recibió tanto por su obra escrita y pictórica, como por su participación en las comisiones de límites con Brasil.
